強度相関スキャン (IC

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Apr 11, 2023

強度相関スキャン (IC

Rapporti scientifici Volume 13,

Scientific Reports volume 13、記事番号: 7239 (2023) この記事を引用

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この記事に対する著者の訂正は 2023 年 5 月 17 日に公開されました

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光散乱は、目的の元素によって引き起こされるかスプリアス元素によって引き起こされるかに関係なく、混濁媒体の非線形 (NL) 光学特性評価に大きな課題をもたらす主要な現象の 1 つと考えられています。 最も関係のある妨害要因は、多重散乱によるレーザー ビームの空間強度分布によるランダムな変形です。 この研究では、光散乱を利用して自己集束によって引き起こされる波面変化に敏感なスペックルパターンを生成することにより、散乱媒体のNL光学応答を特徴付ける新しいツールとしての強度相関スキャン(ICスキャン)技術を報告します。そして自己焦点ぼかし効果。 さまざまなスペックルパターンの空間強度相関関数を分析することにより、従来の NL 分光法では対応できない非常に濁った媒体でも、より高い信号対雑音比を持つピークから谷までの透過率曲線が得られます。 IC スキャン技術の可能性を実証するために、散乱体として高濃度のシリカ ナノスフィアを含むコロイドと、NL 粒子および光散乱体として機能する金ナノロッドを含むコロイドの NL 特性評価が実行されました。 結果は、IC スキャン技術が混濁媒質中の NL 屈折率を測定するのにより正確、精密かつ堅牢であり、十分に確立された Z スキャンおよび D4σ 技術によって課せられる制限を克服することを示しています。

光散乱は、光と物質の相互作用によって観察される最も基本的な光学現象の 1 つであり、散乱体積全体にわたる屈折率の不均一性に起因します。 いくつかの硬質および軟質凝縮物系における散乱の関連性は、粒子サイズとコロイド安定性 2、微小欠陥検出 3、光組織診断 4 の測定、および光学スーパー分野での応用の調査のために開発されたさまざまな非侵襲的技術によって証明されています。 -解像度5、3次元ホログラフィ6、最新の暗号7、およびランダムレーザー8。 この最後のシステムでも、単一散乱領域から多重散乱領域に切り替えることにより、フォトニック システムにおけるレプリカ対称性の破れ 9 やフロッケ位相 10 と互換性のあるガラス状光位相などの新しい光拡散現象を研究することができました。アンダーソンによる光の位置推定も同様です11。 それにも関わらず、光と相互作用する媒体の密度が高く、無秩序であればあるほど、透過または反射ビームの空間的および時間的強度プロファイルにおける散乱光子によって引き起こされる歪みが大きくなりますが、これは光学システムやフォトニックシステムでは必ずしも望ましいとは限りません12。 13、14。

スペックル パターンは、散乱度が高く、無秩序な媒質によって散乱されたコヒーレント ビームが受ける可能性がある複雑な強度分布の明らかな例です。 ランダムに分布した強度と位相を持つこれらのパターンは、事実上ランダムな位相と干渉する多くの異なる散乱波が重ね合わされた結果です。 長い間、スペックルは、さまざまな物理プロセスの観察を妨害し、信号対雑音比を低下させ、その結果、多くの光学技術の精度と感度を制限する単なるノイズの多い現象と考えられてきました 16、17、18、19。 このような解釈は、光の散乱がスプリアス粒子によって引き起こされる場合には合理的です。 ほこり、またはシステムの欠陥20、21、22。 ただし、スペックルがシステムの固有の無秩序の結果である場合、強度相関関数やパワースペクトル密度などの統計的特性を分析すると、研究対象のシステムの光学特性に関する関連情報が得られます23。 スペックルパターンの統計的研究は、恒星の物理学 24、ランダムレーザー 25、26、27、光学画像処理 28、光学操作 29、さまざまな材料の輪郭、変形、振動、ひずみの正確な測定 30、拡散光の変位と変形において大幅な進歩が見られました。物体31および生体組織分析32。

非線形 (NL) 光学分光法では、濁った媒質によって引き起こされる強い光散乱が、NL 屈折率を測定するほとんどの技術で問題になることが報告されています 33、34、35、36。 その中でも、十分に確立された Z スキャン技術は、透過強度ビーム プロファイルと散乱媒質で誘起される波面の歪みに悩まされ、小さな開口 (クローズド アパーチャ (CA) Z スキャン) によって透過される強度が低下します。サンプル翻訳中の各ステップでの大きな変動。 アセトン中に懸濁した SiO2 ナノ粒子 (NP) を含むコロイドなどの高散乱媒体での経験では、CA Z スキャン曲線の変動がピーク谷の透過率変動よりも大きくなり、その特性評価が不可能になる可能性があることが示されています 34。 同様の実験では、硝子体液 37、リン酸二水素アンモニウム結晶 38、液晶 39,40 を研究した場合、CA Z スキャン曲線の信号対雑音比が低いことが示されています。 散乱媒体におけるこの制限を克服するために、既存の (または新しい) 技術を応用したものがいくつか開発されています 33,34,35。 空間領域では、伝播に垂直な方向に混濁媒質によって散乱された光を収集し、伝播に沿ったレーザービーム径の変化を画像化する散乱光イメージング法(SLIM)が提案されました34。 ここで、NL 屈折率は、シングル ショット構成であっても、自己焦点 (または自己焦点ぼけ) 効果によって引き起こされる発散角の変化を分析することによって決定されます。 したがって、光散乱に悩まされる NL 透過技術とは異なり、SLIM は散乱が関連し、サンプルが散乱媒体内の光の伝播を分析するのに十分な厚さがある場合にのみ使用できます 34。 NL の屈折率の測定に加えて、SLIM は最近、濁った媒体中での NL 吸収と NL 散乱の寄与による NL の消光を識別するためにも適用されました 41。

スペクトル領域では、送信されたレーザーパルスの周波数スペクトルシフトを分析することによって散乱媒体内のNL位相変化を測定するための新しい技術も開発されました33,35。 スペクトル再整形技術で行われるスペクトル解析には、ビーム形状解析とは異なり、線形散乱効果の影響を受けないという利点があります33。 ただし、その実験設定は、空間 Z スキャンや SLIM 技術よりも複雑です。これは、入射レーザー スペクトルに穴を開けるために、音響光変調器によってスペクトル的に再整形された超短パルスを使用する必要があるためです。この穴は、通過時に埋められます。自己位相変調による NL 媒体。 この穴を補充する技術は、最近、スペクトル ドメイン Z スキャンと呼ばれる、より単純な実験装置に適用されました。この装置は、つや消し石英ガラス スライド 35 や人間の角膜 42 の屈折率を測定するために使用されています。 スペクトル領域におけるこれらの NL 技術の感度は良好ですが、その精度は、時間的ビーム プロファイルがどの程度明確に定義されているか、およびレーザー パルスのスペクトルの広がりを誘発する自己急峻効果がないことに依存します。 したがって、散乱媒質中の NL 屈折率の測定は、NL 光学にとって引き続き大きな課題であり、その研究は、高度の散乱を示す生物学的媒質、液晶、およびその他の材料を特徴付ける必要性によって裏付けられています。

この研究では、空間領域における新しい NL 光学技術として強度相関スキャン (IC スキャン) を紹介します。これにより、システムの不完全さ、または線形または線形の存在によって引き起こされる強散乱媒体の適切な NL 光学特性評価が可能になります。 NL散乱体。 IC スキャン技術は、混濁媒体 (または光拡散体) によって引き起こされる光散乱を使用して、自己集束効果および自己集束効果によって引き起こされる波面変化に敏感なスペックル パターンを遠視野で生成します。 レンズの焦点の周りのサンプル移動中に生成されるスペックル パターンの強度自己相関関数を分析することにより、散乱が非常に多い場合でも、Z スキャンの曲線と同様の曲線を、より低いノイズ レベルで取得することができます。透過ビームの空間強度プロファイルを破壊することが強くあります。 さらに、線形散乱の寄与がない純粋な自己位相変調効果は、線形領域と NL 領域で実行された IC スキャン測定間の強度相互相関関数を分析することによって取得できます。 原理の証明として、NL の屈折率測定は、チタン サファイア レーザー (788) を使用して、光散乱体 (NL 粒子および散乱体) としてシリカ ナノスフィア (金ナノロッド) を含む高濃度の NL エタノール (水) コロイドに対して IC スキャンによって実行されました。 nm、100 fs、76 MHz)の結果を、十分に確立された Z-scan43 および D4σ44 技術と比較しました。

図 1 は、透明な媒質と濁った媒質の NL 屈折率を測定するために使用される実験装置を示しています。 非線形媒体のセクションで説明されているさまざまな溶媒およびコロイドの NL 熱応答を励起するために、788 nm、繰り返し率 76 MHz で 100 fs のガウス パルスを放射するモードロック Ti:サファイア レーザーが使用されました。 入射ビームのパワーの制御は、λ/2 プレートとそれに続くグラン プリズム (P) によって行われ、ビームが直線偏光になるようにします。 続いて、ガウス ビームは焦点距離 10 cm のレンズ (L) で集束され、焦点位置で約 25.5 μm のビームウェストが生成されます (レイリー長: \({z}_{0}\約 2.6\) mm )。 測定では、NL 媒体で満たされた石英セル (厚さ: L = 1.0 mm < z0) を、レーザー ビームが集束する領域の周囲のビーム伝播方向 (Z 軸) に沿って移動させました。 送信されたビームは、遠視野にある波面歪みに敏感な要素 (WDS) を通過し、最終的にその横方向の強度プロファイルが CCD カメラによって完全に記録されます。

Z スキャンおよび IC スキャン技術による透明および混濁媒体の NL 応答を特徴付けるために使用される実験セットアップ。 P:偏光子。 M:鏡。 L:レンズ。 WDS: 波面歪みセンサー。 A:絞り。 D:ディフューザー。

WDS の選択により、さまざまなメディアの NL 光応答の測定に使用される技術が決まります。 たとえば、WDS が虹彩である場合、実験設定は確立された CA Z スキャン技術に対応します 43。 一方、WDS が除去されると、NL 媒体の各ステップで CCD 上の強度プロファイルが統合され、オープンアパーチャ (OA) Z スキャン技術 43 が発生します。一方、D4σ 技術は、NL 媒体の各ステップで使用されます。横方向の放射照度モーメントが分析されます45。 NL 屈折率を測定するための Z スキャン技術への適応として、さまざまなタイプの WDS が文献で報告されています (46 およびその中の参考文献を参照)。

この研究で提案された IC スキャン技術は、スペックル パターンを生成するために WDS として透明な光拡散体を使用します。スペックル パターンの強度相関関数は、自己集束 (または自己集束) 効果によって引き起こされる波面変化に非常に敏感です。 図 2a は、石英 (サンプル) セルが空のときに CCD (1024 × 1280 ピクセル) によって捕捉されたスペックル パターンを示しています。 2D 空間強度自己相関関数 \(\left({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)=\frac{\langle \int {d} ^{2}rI\left(r\right)I\left(r+\Delta r\right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle I\left(r\right)\rangle \図 2b に示す langle I\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) は、 \({g}_{self から変化する) ガウス強度分布を持つスペックル パターンで予想される形状を示しています。 }^{\left(2\right)}\left(0\right)\約 2.0\) から \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\infty \right )=1.0\)22、ここで、山かっこ \(\langle \cdots \rangle\) は、多くの実現の平均を表します。 50 枚の連続画像を使用して、NL サンプルの各位置での 2D 空間強度相関関数を計算しました。 画像ごとに、レーザー ビームが光拡散板の異なるゾーンを照射し、画像ごとに回転します。 \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) の幅はスペックルの平均サイズを示し、測定された値は約 20 ピクセルです。 さらに、正規分布は、強度確率密度関数 \(P\left(I\right)\) によって裏付けられます。これは、片対数スケールで直線に近い関数として動作するためです (図 2c を参照) )。 IC スキャン曲線は、\({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) の最大値を周囲のサンプル位置の関数としてプロットすることによって構築されます。数値シミュレーションのセクションで示されているように、レンズ L の焦点面。

(a) IC スキャン技術によって取得されたスペックル パターン、およびその (b) 2D 空間強度相関、および (c) 強度 - 確率密度関数。 強度プロファイルは空のセルに対して収集されました。

IC スキャン技術の実験設定は、よく知られている Z スキャンおよび D4σ 技術と非常に似ていることを強調することが重要です。 これは、使用された 3 つの技術において、NL 媒質と相互作用するレーザー ビームに生じる NL 位相シフトは、強度ビーム プロファイルによって引き起こされる屈折率変調の結果であり、これが自己集束 (または自己焦点ぼけ) を引き起こすためです。 ) 効果。 ただし、これらの技術の違いは、使用される WDS の種類に応じて異なる検出方法にあります。 IC スキャン技術では、ビーム位相の分析は、遠視野でのディフューザーの存在によって導入される干渉測定によって実行され、異なる強度分布を持つスペックル パターンが生じます。 したがって、IC スキャン技術は、強度相関関数の分析によって監視される位相変形による NL 屈折率の測定に特化したスペックル計測学の応用として現れ、これにはいくつかの研究で確固たる理論的根拠があります 15,47。 我々は、ディフューザーが WDS としてのみ機能すること、つまりスペックルは、48 で報告されているように、正 (負) の NL 屈折率を持つ媒質内を伝播するときに通常発生する自己集束 (自己焦点ぼけ) を経験しないことを強調しました。

散乱粒子の有無にかかわらず 4 つの NL 媒体を使用して、Z スキャンおよび D4σ 技術と比較した NL 屈折率測定における IC スキャンの可能性を実証しました。 そのうちの 2 つは典型的な NL 溶媒です。 図3aに示すように、Sigma-Aldrichから購入した純粋なエタノール(99.9%以上)およびメタノール(99.9%以上)を透明(散乱体なし)NL媒体として使用しました。 異なるレイリー散乱寄与を持つ NL 媒質を表すために、エタノールに懸濁したシリカ (SiO2) NP を含む 2 つのコロイドを、49 に記載されている手順に従い、体積分率 8.2 × 10-3 および 4.1 × 10-2 で調製しました。 透過型電子顕微鏡(TEM)画像(図3b)では、平均直径が約120 nmの球状粒子が明らかになり、その消光スペクトルは \({\lambda }^{-4}\ に依存するため、レイリー散乱の特徴です) )、ここで \(\lambda\) は入射光の波長です。

それぞれエタノールと水に懸濁した球状シリカ (SiO2) NP と金ナノロッド (Au-NR) で表される散乱媒体の (a) 正規化された吸光スペクトルと (b、c) TEM 画像。 溶媒の透明性を示すために、溶媒の吸光スペクトルをプロットしました。

コロイド金ナノロッド (Au-NR) も、強力な NL 光学的挙動を備えた散乱媒体として使用されました。 このために、Au-NR はシード媒介成長法 50 によって化学合成され、平均断面直径 15.0 ± 0.6 nm およびアスペクト比 (AR) 3.4 を示しました (図 3c を参照)。 NRの寸法は、図3aに示すように、顕著な散乱寄与51を示すことが知られている縦方向局在表面プラズモン(l-LSP)共鳴がレーザー波長(788 nm)付近に集中するように選択されました。 IC スキャン測定では、Au-NR コロイドを脱イオン水で希釈して、2.5 × 10−5、5.0 × 10−5、および 7.5 × 10−5 の体積分率を与えました。

励起レーザーの繰り返し率が高いため、この研究で研究された媒体は、熱効果によって支配される光学的非線形性を示します。 この点に基づいて、52 年に提案された非局所モデルを使用して、Z スキャン、D4σ、および IC スキャン技術によって得られた実験結果をシミュレートしました。これは、熱レンズ モデルや異常熱レンズ モデルよりも優れた結果が得られたためです。 光場を振幅位相形式 \(E=\left|{E}_{in}\right|\mathrm{exp}\left[i\phi \right]\) で表現することにより、非局所モデルは次のように定義されます。薄い NL サンプルを通過する入射ガウス ビームの位相と強度のビーム伝播軸 (z 軸) に沿った発展方程式は、次のように記述できます。

ここで \(\Delta n\left({I}_{m}\right)={n}_{2}{I}_{m}={n}_{2}\left({I}_{ 0}{G}_{m}\right)\) 3 次の屈折率 \({n}_{2}\) と強度依存の消衰係数 \(\alpha \left を示す媒体の場合) ({私は正しい)\)。 \({I}_{m}\) は、軸上の最大値 \({I}_{0}\) とガウス非局所プロファイル \( {G}_{m}={\left({G}_{local}\right)}^{m/2}\)、\({G}_{local}=\mathrm{exp}\left) [-2{r}^{2}/{w\left(z\right)}^{2}\right]{\left[1+{\left(z/{z}_{0}\right) }^{2}\right]}^{-1}\), \(w\left(z\right)={w}_{0}\sqrt{1+{\left(z/{z}_ {0}\right)}^{2}}\)、ガウス ビーム ウエスト: \(w\left(z=0\right)={w}_{0}\)、波長: \(\lambda\) 、\(k=2\pi /\lambda\)、レイリー長: \({z}_{0}\)。 非局所性係数 \(m\) が、NL サンプルのガウス ビームの半径に影響を与える定数として導入されていることに注意してください52、53。 たとえば、 \(m<2\) \(\left(m>2\right)\) の場合、NL 位相シフトは入射強度分布を超えて拡張 (圧縮) されますが、 \(m=2\) の場合、NL 応答はメディアのはローカルとみなされます43。 この研究で \(m\ne 2\) について測定された \({n}_{2}\) の値は、等価物体で自己焦点ぼけ効果を誘発する傾向がある熱光学係数に関連していることに言及する価値があります。カー効果の 3 次 NL 屈折率に至るまでの道のり。

検出面内の光場の振幅と位相を求めるために、高速フーリエ ビーム伝播法 (BPM) が使用されました 54。 数値的には、厚さ \(L\) の NL 媒質は、サイズ \(\Delta z=L/N\) の \(N\) 部分に分割され、各ステップの終了時の光学場は \(E \left(x,y,z+\Delta z\right)=\ワイドハット{P}\ワイドハット{A}\ワイドハット{L}\ワイドハット{A}\ワイドハット{P}E\left(x,y,z\右)\)。 演算子 \(\widehat{P}=\mathrm{exp}\left[ik{n}_{0}\Delta z/2\right]\mathrm{exp}\left\{i\Delta z/2\ left[{\nabla }_{t}^{2}/\left(\sqrt{{\nabla }_{t}^{2}+{n}_{0}^{2}{k}^{ 2}}+{n}_{0}k\right)\right]\right\}\) は、線形屈折率 \( {n}_{0}\) と横導関数 \({\nabla }_{t}^{2}=-\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y} ^{2}\right)\) フーリエ領域。 伝播に伴う線形強度損失と NL 強度損失は、演算子 \(\widehat{A}=\mathrm{exp}\left[-\alpha \left({I}_{m}\right)\Delta z/4] を通じて考慮されます。 \right]\)、演算子 \(\hat{L} = \exp \left[ {ik\mathop \smallint \limits_{z}^{z + \Delta z} \Delta n\left( {I_{ m} } \right)dz\prime } \right]\) には NL 位相シフトが組み込まれています。 \(z^{\prime}\) は NL 媒質内の伝播深さを表し、\(z\) は焦点面の周囲のサンプル位置を表すことに注意してください。 最後の 2 つの演算子 \(\widehat{A}\) と \(\widehat{P}\) はステップ \(\Delta z\) でビーム伝播を終了し、結果のフィールドが初期条件として使用されます。次のステップのために。 N 回の反復を連続して実行した後、焦点面の周囲の NL サンプルの異なる位置の遠視野ビーム パターンが、ホイヘンス・フレネル形式を使用した自由場伝播の数値シミュレーションによって取得されました。54 で説明されている方法に従います。 非局所モデルの近似解析式も、ガウス分解法を使用して報告されています。

大きな NL 位相変動 (\({\Delta \phi }_{0}\)) を引き起こす非局所的非線形性の強い影響により、BPM は、薄い位相を考慮した実験的な曲線フィッティングを可能にするために重要であることに言及する価値があります。サンプル近似。 つまり、NL 領域では、サンプルの長さが非線形屈折によるサンプル内のビーム直径の変化を無視できるほど十分に小さい場合、媒質は「薄い」と見なされます 43。 BPM メソッドでは次のようになります。 (1) と (2) は、ステップ サイズ \(\Delta z\) のサンプル長について反復的に解決されます。薄いサンプルの基準は、 \(\left(\Delta z=L/N\right)\ll を意味します。 \mathrm{z}_{0}/{\Delta \phi }_{0}\)、N の大きな値が使用されているため、これは簡単に従うことができます。 数値シミュレーションでは、N を複製したときに Z スキャン、IC スキャン、D4σ 曲線が同じ結果を示す最小値として選択されました。 この作業では、N に使用される最小値は 1000 でした。

シミュレートされた遠視野ビーム パターン \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\) から、正規化された透過率 \(Tそれぞれ \left(z\right)\) と正規化 2 次モーメント \({m}_{2}\left(z\right)\) です。 Z スキャンの場合、正規化された透過率は式 \(T\left(z\right)={\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} を使用して計算されました。 _{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy/{\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\)、ここで \({r}_{a}\) は円形開口の半径、\({E}_{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\) は、吸収と屈折 NL 寄与はゼロです。 CA Z スキャン方式の実験条件を再現するために、\ を中心とした半径 335 μm (\({r}_{a}=\) 50 ピクセル) の円形開口の領域全体にわたって透過率が計算されました。 (\left({x}_{0},{y}_{0}\right)=\left(\mathrm{0,0}\right)\)。 D4σ 曲線は、式 \({m}_{2}\left(z\right)={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left| による合計ビーム面積を使用して計算されました。 {E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}{\left(x-\overline{x }\right)}^{2}dxdy/{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\) with \(\overline {x }={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}xdxdy /{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\),また、非線形性がゼロの場合に計算された \({m}_{2}^{0}\left(z\right)\) によって正規化されます。

IC スキャン技術では、波面歪みに敏感な要素として光ディフューザーを使用するため、実験曲線は、光学伝達関数 55 を使用して粗い表面を通して遠視野ビーム パターンを送信することによってモデル化されました。 簡単に言うと、ランダム フィールドは、前のセクションで取得した \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\) に \({e}^{-i\varnothing) を乗算することによって生成されました。 }\)、ここで \(\varnothing (x, y)\) は、\((-\pi , \pi )\) の範囲の一様分布から生成されたランダム行列に対応します。 したがって、ランダムな位相フィールドは \({E}_{rand}\left(x, y,z\right)={E}_{FF}\left(x,y,z\right){e }^{-i\varnothing }\)。 ただし、粗い媒体は散乱の程度に基づいて場の位相をランダム化するため、実験的に得られたスペックル パターンを再現するために空間周波数フィルターが追加されました。 空間周波数領域では、 \(E\left({k}_{x},{k}_{y} ;z\right)={F}_{x,y}[{E}_ {rand}\left(x, y;z\right)] H({k}_{x},{k}_{y})\)、最初の項は \({ E}_{rand}\left(x, y;z\right)\) および \(H({k}_{x},{k}_{y})\) は、次の要素から構成される空間周波数フィルターです。フーリエ面にマスクを含む 4-f イメージング システム。空間周波数が半径 ρ56 の円形開口を通過する光子の透過を可能にします。 空間周波数 \(\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) はフーリエ平面の点 \(\left(x,y\right)= にマッピングされるため、 \left(\frac{f{k}_{x}}{k},\frac{f{k}_{y}}{k}\right)\)、ここで k は波数ベクトルに、f は波数ベクトルに対応します。 4-f システムで使用されるレンズの焦点距離より、 \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) は瞳関数と同じ動作をすることがわかります。実空間では、次の式で与えられます: \(h\left(x,y\right)=1\) 半径 ρ の円内の座標 \(\left(\text{ie } \sqrt{{x}^{2それ以外の場合は、{+ y}^{2}}<\rho \right)\)、\(h\left(x,y\right)=0\) となります。 したがって、 \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) は、 \(\frac{\rho k よりも低い空間周波数 (カットオフ周波数) を持つ光子を除外します。 }{f}\) \(\left(\text{ie } \sqrt{{k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}}<\frac{\rho k }{怖じけ)\)。 最後に、スペックル パターンは、逆フーリエ変換 \(E\left(x,y,z\right)={F}_{x,y}^{-1} を通じて空間領域のフィールドを計算することによって取得されました。 \left[E\left({k}_{x},{k}_{y};z\right)\right]\) に続いて、分割ステップ BPM57 を介した検出面への自由空間伝播。

この研究では、図2b、cの実線で示すように、半径ρ = 2.2 mmの円形開口を使用して、線形領域でスペックルパターンを適切にシミュレートします。 これらの値は、NL 領域での IC スキャン曲線の分析では一定に保たれました。

図 4 は、純粋なエタノールの屈折 NL 応答を特徴付けるために実行された CA Z スキャン、D4σ、および IC スキャン技術によって得られた実験結果を示しています。 NL 媒体には散乱粒子 (または欠陥) が存在しないため、曲線では良好な信号対雑音比が観察されます。 図 4a、b では、数値シミュレーションのセクションで説明した非局所モデル (\(m=0.1\) を使用) を使用した実験結果をフィッティングすることにより、NL 屈折率 \({n}_{2}^{エタノール} =-\left(2.8\pm 0.4\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (Z スキャンの場合)および \(-\left(2.2\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (D4σ の場合) 、 得られました。 CA Z-scan と D4σ で測定された値の差は、おそらく、ガウス ビーム プロファイルの非対称または不完全性によるものと考えられます。これらは、それぞれ、小さな開口を通る透過率または横方向の放射照度 (2 次) モーメントを分析する際に変化を引き起こします。 それにもかかわらず、局所 NL モデル \(\left(m=2.0\right)\) を使用して実験曲線に当てはめた文献のレポートでは、 \({n}_{2}\) の値が私たちが得た値よりも低いことが示されました (参照たとえば58)。 ただし、連続または準連続励起では熱の寄与が支配的であるため、図 4 に示すように、非局所 NL モデルは実験曲線と比較してより良い結果を示します。実験曲線に適合させるための局所モデルと非局所モデルの比較は次のとおりです。補足資料に記載されています。

(a) Z スキャン、(b) D4σ、および (c) 異なる強度でエタノールに対して得られた IC スキャン曲線。 (a) と (b) の実線は、非局所モデル (セクション 3.A) を使用した最良の曲線適合を表し、(c) はセクション 3.B で説明した手順を使用した数値シミュレーションを表します。 (d) 入射強度の関数としてのエタノールの IC スキャン曲線のピークから谷までの変化。

図4cに示すICスキャン曲線は、\({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\)の最大値を計算することで得られました。 、つまり \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}={g}_{self}^{\left(2\right)}\left(0\right)\) 、遠視野 (CCD の 5 cm 前) で光ディフューザーを WDS として使用した場合の、サンプル位置の関数として。 \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2 から始まる、山谷構造を持つ Z スキャンのプロファイルと同様のプロファイルが IC スキャン曲線で観察されます。 \) は線形領域にあり、高強度での NL 位相シフトによって引き起こされるビーム発散角の変動により増加 (または減少) します。 \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2.0\) の変化は、光拡散板が異なるスポットで照明されたときにスペックル パターンが示すさまざまな強度分布から理解できます。サイズ。 例えば、ディフューザを照射するビームの位相および振幅分布に埋め込まれた複雑な構造に関係なく、照射領域が減少するにつれてスペックルサイズが増加することが59年に報告された。 したがって、CCD 解析ウィンドウの面積が固定されていると考えられる場合、スペックル サイズを大きくすると、スペックルは少なくなりますが、コントラストが高くなります。 \(\left({g}_{self, max}^{\left (2\右)}>2.0\右)\)。 逆に、照明拡散領域が大きいと、サイズが小さく、多数のスペックルを含むパターンが構築され、その結果、強度分布がより均一になり、強度コントラストが低くなります。 \(\left({g}_{self, max }^{\left(2\right)}<2.0\right)\)。 このため、IC スキャン曲線は、検出面内のビーム サイズを直接測定する D4σ とは逆の山から谷までの構造を示します。

実験的な IC スキャン結果を検証するために、\({n}_{2}^{エタノール}=-2.2\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^ を使用して数値シミュレーションが実行されました。 {2}/{\text{W}}\) および \(m=0.1\)、これは D4σ によって得られた値と一致します (Z スキャンの値にも近い)。 図4cの実線は、実験結果と十分に特性化された透明NL媒体の数値シミュレーションとの間の良好な一致を示しています。

より簡単な方法では、IC スキャンの NL 屈折率は、NL パラメータ (\(m\) および \({n}_{2}\)) が条件を満たす外部参照方法を使用して取得することもできます。参考資料が知られている。 たとえば、図 4d は、\({g}_{self}^{\left(2\right)}\) の山から谷までの変化、つまり \(\Delta {g}_{ self, max}^{\left(2\right)}\)、純粋なエタノールの入射強度の関数として。 傾き \({S}_{エタノール}=\left(2.55\pm 0.05\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text の線形動作{kW}}\) は、最大 42 kW/cm2 の強度で得られます。 Z スキャンおよび D4σ 手法と同様に、純粋なエタノール (参照物質) について \({n}_{2}\) が既知であると仮定すると、ピークから谷までの透過率の変化は次のようになります。 \(\Delta {T} ^{pv}\propto \Delta {\phi }^{NL}\) および山から谷までの二次モーメントの変化: \(\Delta {m}_{2}^{pv}\propto \Delta {\ phi }^{NL}\) をそれぞれ、IC スキャンでは \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^ と提案します。 {NL}=k{n}_{2}{L}_{eff}I\)。 したがって、異なる材料の NL 屈折率は次の関係を使用して取得できます: \({n}_{2}^{j}=\left({S}_{j}/{S}_{ref} \right){n}_{2}^{ref}\)、下付き文字 ref と j はそれぞれ参照メディアと新しい NL メディアを表します。 この提案は純粋なメタノールの NL 屈折の研究に適用され、事件に対する \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) の線形依存性も示しています。強度(図2Sを参照)。 \({S}_{メタノール}=\left(3.60\pm 0.04\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text{kW} を使用する}\)、実験結果の線形近似から計算され、IC スキャンで測定された \({n}_{2}^{エタノール}\) を使用すると、\({n}_{2 }^{メタノール}=-\left(3.1\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\),これは、Z スキャン \(\left(-\left(3.3\pm 0.2\right)\times 1{0}^{-8} で得られた \({n}_{2}\) の値に非常に近いです。 {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\) と D4σ \(\left(-\left(2.7\pm 0.4\right)\times 1{0}^{ -8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\)、IC スキャン技術の信頼性を示しています。 外部参照法で計算された \({n}_{2}^{メタノール}\) は、数値近似 \(-\left(3.0\pm 0.2\right)\times 1{0} から得られた値と一致します。 ^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) は数値シミュレーションのセクションで説明されています (補足資料の図 2S を参照)。

外部参照メソッドを使用して \({n}_{2}^{j}\) を計算する式は、参照マテリアルと新しい NL マテリアルが同じでない場合、乗算係数によって変更されることに言及することが重要です。非局所性係数、m。 この研究では、以前の Z-scan52 の研究で行われたように、\(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) の m への依存性を数値的に計算できます。 53. ただし、IC スキャン曲線を分析的に説明するための新しい研究が開発されています。

IC スキャンは透明媒質の NL 屈折応答を特徴付けるために使用できますが、散乱媒質の NL 応答を測定する場合には、他の技術に対する IC スキャンの利点が重要になります。 まず、NL 培地のセクションで説明したように、エタノールに懸濁した SiO2 NP を含むコロイドを調製しました。 レイリー散乱は青色のスペクトル領域でより支配的であるため、788 nm で弱い散乱から中程度の散乱を誘発するには、大きな NP の体積分率が必要でした。 たとえば、図5aは、f = 8.2 × 10–3およびI = 22.2 kW/cm2の場合のCA ZスキャンとD4σ曲線の良好な信号対雑音比を示しています。 実験曲線は非局所非線形モデルを使用してフィッティングされ、その結果、純粋なエタノールの屈折率と一致する NL 屈折率 \(\left({n}_{2}^{エタノール}\right)\) が得られました。 解析では、ここで使用した励起条件下では、SiO2 NP が非線形性が無視できる程度の光散乱体の役割を果たすことが示されています。つまり、\({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}=\left (1-f\right){n}_{2}^{エタノール}=99\%\left({n}_{2}^{エタノール}\right)\)。

エタノールに懸濁した SiO2 NP を含むコロイドの CA Z スキャンおよび D4σ 曲線 (a) f = 8.2 × 10–3 および (b) f = 4.1 × 10–2、強度 22.2 kW/cm2。 (a、b) の実線の曲線は、非局所非線形モデルを使用して取得されました。 (c、d)(c)CA Zスキャンおよび(d)D4σ測定から得られたNL位相シフトの強度依存性。 (e、f)2D空間強度自己相関(青い曲線)および相互相関(黒い曲線)関数から得られたSiO2コロイドのICスキャン曲線、および(g、h)それぞれの\(\Delta {g}_{ max}^{\left(2\right)}\) と入射強度の関係。 (i) 実験スキームと (j) SiO2 コロイドの入射強度の関数としての散乱光強度 (Iscat) の測定結果。

さらに、実験曲線は、NP 濃度 (f = 4.1 × 10–2) が高くなるほど信号対雑音比が低くなり、その結果、理論的 (分散なし) モデルに対する偏差が大きくなることを示しています。図5bに示されています。 純粋なエタノールと SiO2 NP を含むコロイドについて CA Z スキャンと D4σ によって測定された有効 NL 位相シフト \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) の編集を図に示します。それぞれ5c、d。 どちらの手法でも、図と一致して、純粋なエタノールと f = 8.2 × 10–3 のコロイドの \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) が互いに非常に近いことに注意してください。 .5a、最大 40 kW/cm2 の強度用。 それにもかかわらず、f = 4.1 × 10–2 の場合、CA Z スキャン (D4σ) の \(I\) の関数としての \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) 曲線の傾き) は純粋なエタノールの 2.6 (2.2) 分の 1 であり、\({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}=\left(1-f\right) から予想されるものと矛盾します。 ){n}_{2}^{エタノール}=96\%\left({n}_{2}^{エタノール}\right)\)。 後者の場合、散乱が CA Z スキャンと D4σ 曲線のプロファイルに歪みを引き起こす原因となり、濁った媒質中での NL 屈折率の測定が不適切になることは明らかです。 表 1 は、非局所非線形モデルを使用して両方の手法で得られた \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}\) を示しています。

一方、図5e、fに示すように、ICスキャン曲線は、より高い濃度であっても、SiO2 NPによって引き起こされる散乱に対してより優れたロバスト性を示します。 視覚化の目的で、すべての IC スキャン曲線は \({g}_{max}^{(2)}\left(z=-20 {\text{mm}}\right)=2.0\) で開始するように設定されました。ただし、曲線は、粒子誘起光散乱によって引き起こされるコントラストの低下により、相関関数の最大値が減少していることを示しています。 外部参照法を使用した \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}\) の測定は、 \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) の強度依存性。 図 5g は、SiO2 NP のさまざまな濃度に対する \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) 曲線の傾きが、図 5g で観察されたものと同様に動作することを示しています。 Z スキャンと D4σ の場合は \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) です。 予想通り、純粋なエタノールと f = 8.2 × 10–3 のコロイドでは同様の \({n}_{2}\) の値が見つかりました。 一方、f = 4.1 × 10–2 のコロイドの場合、\({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}\) は純粋なエタノールの 1.7 倍でした。表 1 に報告されています。最大濃度の IC スキャンによって得られた \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}\) は、予想される理論値 \(\left とは異なります) (96\%{n}_{2}^{エタノール}\right)\)、その精度は Z スキャンや D4σ 技術よりも高くなります。

CCD によって捕捉されたスペックル パターンの分析方法を IC スキャン技術に適応させることで、強散乱媒体の NL 屈折率をより正確に測定できるようになります。 この目的のために、自己相関関数の代わりに、2D 空間強度相互相関関数 \(\left({g}_{cross}^{\left(2\right)}\left( \Delta r\right)=\frac{\langle \int {d}^{2}r{I}_{1}\left(r\right){I}_{2}\left(r+\Delta r \right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle {I}_{1}\left(r\right)\rangle \langle {I}_{2}\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) 2 つの異なる領域で誘発された遠視野強度横方向プロファイル (I1 と I2) の間。 最初の領域は低い入射強度 (I = 0.1 kW/cm2) で励起され、線形散乱効果は存在しますが、屈折非線形性は無視できます。 一方、2 番目の領域では、入射強度 (I > 1.0 kW/cm2) は、線形効果と NL 効果の両方を励起するのに十分に高いです。 したがって、相互相関関数を使用すると、NL 屈折効果によってのみ変更されたスペックル パターンの統計的特性を分析できます。

図5e、fの黒い曲線は、\({g}_{cross}^{\left(2\right)}\)の最大値を次のように分析することによって得られたSiO2コロイドの新しいICスキャンプロファイルを示しています。サンプル位置の関数。 2D 空間強度相互相関関数も、I1 (線形領域) と I2 (NL 領域) で取得された 50 枚の連続画像から計算されたことに言及することが重要です。 図 5h から、純粋なエタノールと f = 8.2 × の SiO2 コロイドのピークと谷の間の \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) に注目してください。 10–3 は、他の手法に従って、入射強度の増加に伴って同様に進化します。 さらに興味深いのは、最大 15 kW/cm2 の強度では、相互相関関数を使用した IC スキャン技術が、予想通り、\(\Delta {g}_{cross f = 4.1 × 10–2 のコロイドの max}^{\left(2\right)}\) 曲線は、純粋なエタノールの曲線に近似しています。 その結果、 \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-colloid}=-\left(2.1\pm 0.1\right)\times 1{0}^{-8} { \text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) は、表 1 に示すように、最も濃度の高い SiO2 コロイドで得られ、純粋なエタノールで得られる値の約 96% に相当します。この結果は、強度相互相関の解析において線形散乱の寄与を除去する IC スキャン技術の可能性を明らかにし、濁った媒体中での NL 屈折率の正確な測定を可能にします。

I > 15 kW/cm2 の場合、f = 4.1 × 10–2 のコロイドでは、\(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) も観察されます。純粋なエタノールで見出された値から大幅に逸脱しており、NL 屈折挙動の特徴付けに影響を与える何らかの新しい NL 現象の寄与を示しています。 \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) 対 I 曲線の傾きの変化の原因を理解するために、散乱光の挙動を特徴付ける実験を行ってください。レーザー強度の増加に伴う強度の調整が実行されました。 これらの実験では、SiO2 コロイドを含む厚さ 1.0 mm のセルを、Z スキャン、D4σ、および IC スキャン実験で使用したものと同じ 10 cm レンズの焦点に配置しました。 図5iに概略的に示すように、散乱光は、顕微鏡対物レンズ、平凸レンズ、および光検出器を使用して、入射レーザービームの伝播方向に対してほぼ垂直な方向に収集されました。

図 5j は、SiO2 コロイドの入射レーザー強度に対する散乱光強度 (788 nm) の依存性を示しています。 f = 8.2 × 10–3 の場合、散乱光強度 (Iscat) は入射強度に対して直線的な挙動 (赤線) を示し、最大 40 kW/cm2 に及ぶことに注意してください。 ただし、f = 4.1 × 10–2の図5hと同様に、IscatはI > 15 kW/cm2の線形挙動からの大幅な逸脱を示します。 この NL 散乱の寄与は、散乱係数を \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)} として表すことにより、レイリー-ガンズ モデル 60 から理解できます。 ^{2}\)、ここで \(\Delta n\) は NP とホスト媒体の実効屈折率の差を表し、\({g}_{s}\) は強度に依存しないパラメーターです。ただし、NP のサイズ、形状、濃度、および光の波長によって異なります。 コロイドの NL 屈折挙動 \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\) を考慮すると、次のようになります。線形 \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^ の式を見つけることができます{2}\right)\) および NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n} _{2}\right)\) 散乱係数、\({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I \)。 SiO2 NP の NL 寄与は溶媒に比べて小さいと考えられるため、\({\Delta n}_{2}\) は主にエタノールの NL 屈折率に対応し、強度が高くなると重要になります。 したがって、表1に示すように、\({\alpha }_{scat}^{NL}<0\)、高強度の線形散乱係数が減少し、図5h、jの結果が裏付けられます。 したがって、散乱のない NL 屈折測定を可能にする IC スキャン技術に加えて、線形散乱と NL 散乱の寄与を区別する機能も備えています。

同様の研究が Au-NRs コロイドでも行われ、非線形性はナノ粒子の熱応答によって支配されます。 ただし、NR の寸法により、線形散乱からの関連する寄与が l-LSP バンド 61 に存在し、これにより Au-NR が散乱体と NL 粒子の両方として動作します。 Au-NR のこの二重の挙動により、Z スキャン技術を使用した NL 特性評価では、誤った NL 屈折率測定を引き起こす散乱誘起の波面歪みの影響を受けることになります。 実際、図6a〜cは、体積分率が増加すると信号対雑音比が大幅に減少するCA Zスキャン曲線を示しています。 さらに重要な結果は、f = 7.5 × 10–5 の Au-NRs コロイドの \({\Delta T}_{pv}^{Z-scan}\) が、より希薄なコロイドの場合よりも小さいことです。 非局所的非線形性モデル (緑の実線) を使用して実験曲線をフィッティングすることにより、表 2 に示すように、Au-NR 濃度の関数として単調増加に従わない NL 屈折率が得られます。 したがって、これらの散乱の NL 特性はZ スキャン技術を使用する媒体は、非線形性が NP の応答によって支配される効果的な媒体理論で期待される光学的動作に矛盾します。 明確な例は、Maxwell-Garnett 理論 50,62 です。この理論では、実効 3 次磁化率は、体積分率で重み付けされた、ホスト媒体と NP 磁化率の寄与の結果です。 図6d〜fは、Au-NRコロイドのD4σ曲線を示しています。ここでは、より優れた信号対雑音比を示しているにもかかわらず、 \(\Delta {m}_{2}^{pv}\) も、 Au-NR濃度の増加。

2D空間強度(g–i)自己相関および(j–l)クロスから得られたAu-NRコロイドの正規化された(a–c)CA Zスキャン、(d–f)D4σおよび(gl)ICスキャン曲線-相関関数、体積分率が (a,d,g,j) 2.5 × 10–5、(b,e,h,k) 5.0 × 10–5、(c,f,i, l) 7.5 × 10–5、入射強度は 0.1 kW/cm2 (青い四角)、0.5 kW/cm2 (赤い三角)、1.1 kW/cm2 (黒い丸)。 (af) の実線 (緑) は、非局所的非線形性モデルを使用した最良の適合を表します。 プレゼンテーションの目的で、すべての IC スキャン曲線は \({g}_{max}^{(2)}=2.0\) から始まるように垂直にシフトされています。

対照的に、自己相関関数 (図 6g–i) および相互相関関数 (図 6j–l) の分析を通じて得られた IC スキャン曲線は、調査されたすべての濃度で優れた信号対雑音比を示しています。この作品。 さらに、図 7 は \(\Delta {g}_{max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^{NL}=k{n}_ の単調線形増加を示しています。 {2}{L}_{eff}I\)、両方の IC スキャン構成で予想される入射強度。 NL 屈折率の濃度依存性に関しては、CA Z スキャン (図 6a ~ c​​) または自己相関 IC スキャン (図 7a) を使用した測定により、体積分率が大きくなると \(\Delta {\phi }^{NL}\) は、強い散乱によりそれぞれ減少または飽和します。 それにもかかわらず、相互相関関数を使用して IC スキャン技術を適用すると (図 7b)、\(\Delta {g}_{cross,max}^{\left(2\right)}\) は線形を示します。 NP の体積分率の挙動を解析し、複合媒体の NL 応答を研究するための Maxwell-Garnett モデルなどのモデルの妥当性を維持します。 したがって、Au-NR コロイドを使用した研究は、混濁媒体の NL 屈折率を測定するための相互相関 IC スキャン技術の可能性を強化します。

2D 空間強度 (a) 自己相関関数および (b) 相互相関関数を使用して、Au-NR コロイドに対して得られた IC スキャン曲線のピークから谷までの変動の強度および体積分率依存性。 黄色の平面では、\(\Delta {g}_{self,max}^{\left(2\right)}\) と \(\Delta {g}_ の値の投影から曲線が構築されています。さまざまな強度に対する {cross,max}^{\left(2\right)}\) 対 f。 上から下へ: I = 1.1、0.8、0.5、0.3、0.2、および 0.04 kW/cm2、後者は線形領域に対応します (相互相関関数の参照として使用されます)。

要約すると、本実験は、従来の NL 分光法では不可能なほど強い (多重) 散乱を示す可能性がある、異種媒体の NL 光学応答を適切に特徴付ける IC スキャン技術の可能性を示しています。 IC スキャンによる混濁媒体の NL 特性評価の能力は、散乱度の高い媒体内に形成されるスペックル パターンの統計的特性を通じた、自己集束効果および自己焦点ぼけ効果によって引き起こされる波面変化の分析にあります。 (または外部光ディフューザーを通過)。 したがって、Z スキャンおよび D4σ 技術にとって有害な弾性散乱は、IC スキャン技術を生み出す基本的な現象です。 原理の証明として、エタノール中に高濃度のシリカナノスフィアを含むコロイドと水中に金ナノロッドを含むコロイドのNL屈折率をZスキャン、D4σ、ICスキャンで測定しました。 結果は、IC スキャン実験がより良好な信号対雑音比を示す曲線を示し、その結果、より正確な測定値が得られ、NL 屈折率が予想される理論値と一致していることを明らかにしました。 高散乱媒体における IC スキャン測定の精度は、線形散乱によって引き起こされる干渉効果なしに、生成されたスペックル パターンに対する NL 屈折の影響を測定する、線形領域と NL 領域の間の相互相関関数を分析することによって達成されます。 このように、IC スキャンは、他の技術と比較してシンプルな実験設定を維持しながら、不均質なガラス質材料、生物学的媒体、液晶など、顕著な線形 (弾性) 散乱を伴う媒体の NL 屈折率を特徴付ける強力なツールとして提示されます。 。 さらに、IC スキャン技術は、NL 散乱効果が関連する領域を特定する能力を示しました。これは、基本的に非常に興味深いトピックであり、その研究は現在進行中です。 液晶のNL応答を特徴づけるための新たな研究も行われており、液晶はスペックルパターンを自ら生成する能力があり、光拡散板が不要なICスキャン技術への適応を構成している。

この論文で示した結果の基礎となるデータは現時点では公開されていませんが、合理的な要求に応じて著者から入手できる場合があります。

この論文の訂正が公開されました: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34978-z

Carminati, R. & Schotland, JC Principles of Scattering and Transport of Light (Cambridge University Press、ケンブリッジ、2021)。

MATH を予約する Google Scholar

Carvalho, PM、Felício, MR、Santos, NC、Gonçalves, S. & Domingues, MM ナノ粒子の特性評価と開発への光散乱技術の応用。 フロント。 化学。 6、237。 https://doi.org/10.3389/fchem.2018.00237 (2018)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

T. シャルバス、G. モルナール、G. ナドゥドヴァリ、S. トート、S. アルマシー、O. スピンドラー、S. エルデイ、D. ポトルシュキー、R. クレッチマー、S. バルク バウアーローアングル照明による微小欠陥検出。 Rev. Sci. Instrum. 92、043701、DOI: https://doi.org/10.1063/5.0027147 (2021)。

Yun, SH & Kwok, SJJ 診断、治療、手術が得意。 ナット。 バイオメッド。 工学 1, 0008。https://doi.org/10.1038/s41551-016-0008 (2017)。

論文 CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Mosk, AP、Lagendijk, A.、Lerosey, G. & Fink, M. 複雑な媒体でのイメージングと焦点合わせのための空間と時間の波の制御。 ナット。 光子。 6、283–292。 https://doi.org/10.1038/nphoton.2012.88 (2012)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Yu, H.、Lee, K.、Park, J. & Park, Y. ボリューム スペックル フィールドのアクティブ制御による超高精細ダイナミック 3D ホログラフィック ディスプレイ。 ナット。 光子。 11、186–192。 https://doi.org/10.1038/nphoton.2016.272 (2017)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Pappu、R.、Recht、B.、Taylor、J. & Gershenfeld、N. 物理的な一方向性関数。 サイエンス 297、2026 ~ 2030 年。 https://doi.org/10.1126/science.1074376 (2002)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Wiersma, DS ランダムレーザーの物理学と応用。 ナット。 物理学。 4、359–367。 https://doi.org/10.1038/nphys971 (2008)。

記事 CAS Google Scholar

ゴフラニハ、N. et al. ランダムレーザーにおけるレプリカの対称性の破れの実験的証拠。 ナット。 通信 6、6058。https://doi.org/10.1038/ncomms7058 (2015)。

記事 ADS CAS Google Scholar

ラポソ、EP 他。 フォトニックシステムにおけるフロッケット段階の証拠。 物理学。 レット牧師。 122、143903。https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.143903 (2019)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Segev, M.、Silberberg, Y. & Christodoulides, DN Anderson による光の位置特定。 ナット。 光子。 7、197–204。 https://doi.org/10.1038/nphoton.2013.30 (2013)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Bashkansky, M. & Reintjes, J. 光コヒーレンストモグラフィーにおける統計とスペックルの低減。 オプション。 レット。 25、545–547。 https://doi.org/10.1364/OL.25.000545 (2000)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Chaigneau, E.、Wright, AJ、ポーランド、SP、Girkin、JM & Silver、RA 哺乳類の脳組織における 2 光子顕微鏡における波面の歪みと散乱の影響。 オプション。 急行。 19、22755–22774。 https://doi.org/10.1364/OE.19.022755 (2011)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Strudley, T.、Bruck, R.、Mills, B. & Muskens, OL 非線形ナノマテリアルにおける光の波面整形を使用した超高速再構成可能なナノフォトニック スイッチ。 光科学。 応用 3、207。https://doi.org/10.1038/lsa.2014.88 (2014)。

記事 CAS Google Scholar

デインティ、JC レーザースペックルと関連現象 (Springer、ベルリン、1975)。

Google Scholar を予約する

Liu, Y.、Zhang, C. & Wang, LV 光学分解能光音響顕微鏡における光散乱の影響。 J.Biomed. オプション。 17、126014。https://doi.org/10.1117/1.JBO.17.12.126014 (2012)。

論文 ADS PubMed PubMed Central Google Scholar

He、P.、Perlin、MA、Muleady、SR、Lewis-Swan、RJ、Hutson、RB、Ye、J. & Rey、AM 相互作用するスピン軌道結合フェルミ粒子を使用した 3D 光格子におけるスピンスクイージングのエンジニアリング。 物理学。 Rev. Res. 1、033075、DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.1.033075 (2019)。

Steponavicius, R. & Thennadil, SN 複数の散乱効果を除去するための放射伝達理論を使用した懸濁液の化学情報の抽出: モデル多成分系への応用。 アナル。 化学。 83、1931 ~ 1937 年。 https://doi.org/10.1021/ac1024073 (2011)。

論文 CAS PubMed Google Scholar

Zhan、P.ら。 光学カーゲートイメージングにおける物体の可視性に対する混濁媒体の特性の影響。 レーザー物理学 24、015401。https://doi.org/10.1088/1054-660X/24/1/015401 (2014)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Meitav, N.、Ribak, EN & Shoham, S. 投影されたスペックル照明からの点広がり関数推定。 光科学。 応用 5、e16048。 https://doi.org/10.1038/lsa.2016.48 (2016)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Liu, Y.、Wang, Z. & Huang, J. デジタル ホログラフィーにおける収差補正とコヒーレント ノイズ抑制に関する最近の進歩。 応用科学。 8, 444。https://doi.org/10.3390/app8030444 (2018)。

記事 Google Scholar

スタインバーグ、S. & ヤン、L.-Q. 粗い統計的表面によって形成される主観的なスペックルのレンダリング。 ACMトランス。 グラフ。 41、2。 https://doi.org/10.1145/3472293 (2022)。

記事 Google Scholar

Goodman、JW レーザースペックルパターンの統計的特性。 レーザースペックルと関連現象、vol. 9 シリーズ「応用物理学トピックス」 (Dainty, JC 編)、9 ~ 75 (Springer-Verlag、ベルリン、ハイデルベルク、ニューヨーク、東京、1984 年)。

Scaddan、RJ & Walker、JG 星の斑点パターンの統計。 応用オプション。 17、3779–3784。 https://doi.org/10.1364/AO.17.003779 (1978)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Soest、GV、Poelwijk、FJ、Lagendijk、A. ランダム レーザーでのスペックル実験。 物理学。 牧師 E 65、04660、DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevE.65.046603 (2002)。

Oliveira、NTC、Vieira、AM、de Araújo、CB、Martins、WS、de Oliveira、RA、Reyna、AS ランダム レーザーのパフォーマンスを向上させるためのランダム性の程度としての光障害。 物理学。 Rev.Appl. 15、064062。https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.15.064062 (2021)。

Vieira, AM et al. 誘導ラマン散乱およびランダムレーザー結合領域における空間コヒーレンスに対する励起光障害の影響。 J.Phys. 化学。 C 125、5919–5926。 https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c00266 (2021)。

記事 CAS Google Scholar

Bender, N.、Sun, M.、Yılmaz, H.、Bewersdorf, J. & Cao, H. カスタマイズされたスペックルによる光学回折限界の回避。 オプティカ 8、122–129。 https://doi.org/10.1364/OPTICA.411007 (2021)。

記事 ADS Google Scholar

Bender, N.、Yılmaz, H.、Bromberg, Y.、Cao, H. スペックル強度統計のカスタマイズ。 オプティカ 5、595 ~ 600。 https://doi.org/10.1364/OPTICA.5.000595 (2018)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Chu, TC、Ranson, WF & Sutton, MA デジタル画像相関技術の実験力学への応用。 経験値メカ。 25、232–244。 https://doi.org/10.1007/BF02325092 (1985)。

記事 Google Scholar

Valent, E. & Silberberg, Y. スペックル パターンの分析による散乱体認識。 オプティカ 5、204–207。 https://doi.org/10.1364/OPTICA.5.000204 (2018)。

記事 ADS Google Scholar

Heeman, W.、Steenbergen, W.、van Dam, GM & Boerma, EC レーザースペックル コントラスト イメージングの臨床応用: 総説。 J.Biomed. オプション。 24、080901、DOI: https://doi.org/10.1117/1.JBO.24.8.080901 (2019)。

Samineni, P.、Perret, Z.、Warren, WS & Fischer, MC 散乱媒体における非線形屈折率の測定。 オプション。 急行 18 号、12727 ~ 12735。 https://doi.org/10.1364/OE.18.012727 (2010)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Jorge, KC、García, HA、Amaral, AM、Reyna, AS、Menezes, L. de S. & de Araújo, CB 散乱光イメージング法 – SLIM を使用した散乱媒体内の非線形屈折率の測定。 オプション。 急行 23 号、19512 ~ 19521 年。 https://doi.org/10.1364/OE.23.019512 (2015)。

Liu、W.-W.、Zeng、X.、Lin、L.、Qi、P.-F. & Zhang, N. スペクトル ドメイン Z スキャン技術。 オプション。 レーザー工学 146、106693。 https://doi.org/10.1016/j.optlaseng.2021.106693 (2021)。

Purwar, H.、Idlahcen, S.、Rozé, C.、Sedarsky, D.、Blaisot, J.-B. 超高速時間分解イメージングを実現する同一線上の 2 色の光学カー効果シャッター。 オプション。 急行 22 号、15778 ~ 15790。 https://doi.org/10.1364/OE.22.015778 (2014)。

論文 ADS PubMed Google Scholar

ロックウェル、BA et al. 硝子体液における非線形屈折。 オプション。 レット。 18、1792 ~ 1794 年。 https://doi.org/10.1364/OL.18.001792 (1993)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Joshi、JH、Kalainathan、S.、Kanchan、DK、Joshi、MJ、Parikh、KD リン酸二水素アンモニウム結晶の成長と特性に対する l-スレオニンの影響。 アラブ。 J.Chem. 13、1532 ~ 1550 年。 https://doi.org/10.1016/j.arabjc.2017.12.005 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

Kim, GY & Kwak, CH ネマティック液晶の光学非線形性と回転粘度を測定するための簡単な光学的方法。 『液晶の新規開発』 (Tkachenko, G. 編) (IntechOpen、2009 年)。

Rodríguez-Rosales, AA、Ortega-Martínez, R. & Morales-Saavedra, OG Z スキャン技術を実装した液晶の非線形光学応答に対する色素の影響。 J.Phys. 会議サー。 274、012138。https://doi.org/10.1088/1742-6596/274/1/012138 (2011)。

Jorge, KC、Amaral, AM、Reyna, AS、Menezes, L. de S. & de Araújo, CB 散乱光イメージング法 (SLIM) を使用した非線形散乱の観察と分析。 物理学。 Rev. A 105、063520。https://doi.org/10.1103/PhysRevA.105.063520 (2022)。

Zeng, X. et al. スペクトルドメイン Z スキャン法によって測定されたヒト角膜の非線形光学特性。 オプション。 エクスプレス 29、38870 ~ 38878。 https://doi.org/10.1364/OE.441731 (2021)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

Sheik-Bahae, M.、Said, AA、Wei, TH、Hagan, DJ & Van Stryland, EW 単一ビームを使用した光学非線形性の高感度測定。 IEEE J. 量子電子。 QE-26、760–769。 https://doi.org/10.1109/3.53394 (1990)。

Boudebs, G.、Besse, V.、Cassagne, C.、Leblond, H. & de Araújo, CB Z スキャン 4f システム内で D4σ 法を使用した材料の非線形特性評価。 オプション。 レット。 38、2206–2208。 https://doi.org/10.1364/OL.38.002206 (2013)。

論文 ADS PubMed Google Scholar

Amaral、AM、Mejía、HA、Falcão-Filho、EL、de Araújo、CB の D4σ 曲線は、横方向放射モーメントの伝播解析を通じて解析的に記述されています。 オプション。 レット。 41、2081–2084。 https://doi.org/10.1364/OL.41.002081 (2016)。

論文 ADS CAS PubMed Google Scholar

de Araújo, CB、Gomes, ASL & Boudebs, G. 材料の非線形光学特性評価のための技術: レビュー。 プログレ議員。 物理学。 79、036401。https://doi.org/10.1088/0034-4885/79/3/036401 (2016)。

Kim, K.-D.、Yu, H.、Lee, K.、Park, Y.-K. 光拡散板の波面変化に対するスペックル強度相関の普遍的な感度。 科学。 議員 7、44435。https://doi.org/10.1038/srep44435 (2017)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Bromberg, Y.、Lahini, Y.、Small, E. & Silberberg, Y. Hanbury Brown および相互作用する光子を用いた Twiss 干渉法。 ナット。 光子。 4、721–726。 https://doi.org/10.1038/nphoton.2010.195 (2010)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Brito-Silva、AM et al. 金および銀のナノシェルの合成が改善されました。 ラングミュア 29、4366–4372。 https://doi.org/10.1021/la3050626 (2013)。

論文 CAS PubMed Google Scholar

Oliveira、NTC、Reyna、AS、Falcão、EHL & de Araújo、CB コロイド金ナノロッドの高次光学非線形性による光の散乱、吸収、屈折。 J.Phys. 化学。 C 123(20)、12997–13008。 https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b01369 (2019)。

記事 CAS Google Scholar

Huang, X. & El-Sayed, MA 金ナノ粒子: 癌診断および光熱療法における光学特性と実装。 J.Adv. 解像度 1、13–28。 https://doi.org/10.1016/j.jare.2010.02.002 (2010)。

記事 Google Scholar

Ramirez、EVG、Carrasco、MLA、Otero、MMM、Lara、ER、Chavez-Cerda、S.、Castillo、MDI Z スキャンと、薄い非局所非線形媒体におけるガウス ビームの空間的自己位相変調。 J. Opt. 13、085203。https://doi.org/10.1088/2040-8978/13/8/085203 (2011)。

オルテガ、AB et al. 薄い非局所的非線形媒体における任意の位相変化を伴う Z スキャンの解析式。 オプション。 エクスプレス 22、27932 ~ 27941。 https://doi.org/10.1364/OE.22.027932 (2014)。

論文 ADS PubMed Google Scholar

Hughes, S.、Burzler, JM、Spruce, G. & Wherrett, BS Z スキャン測定の効率的なシミュレーションのための高速フーリエ変換技術。 J. Opt. 社会午前。 B 12、1888 ~ 1893 年。 https://doi.org/10.1364/JOSAB.12.001888 (1995)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Song, L.、Zhou, Z.、Wang, X.、Zhao, X. & Elson, DS 事前定義された相関分布によるスペックル パターンのシミュレーション。 バイオメッド。 オプション。 エクスプレス 7、798 ~ 809。 https://doi.org/10.1364/BOE.7.000798 (2016)。

論文 PubMed PubMed Central Google Scholar

Saleh、BEA、Teich、MC フォトニクスの基礎。 (ジョン・ワイリー&サンズ、2019年)。

プーン、T.-C. & Kim, T. MATLAB による光学工学、第 2 版 (ワールドサイエンティフィック出版社、2017)。

バウティスタ、JEQ 他 800 nm、1480 nm、および 1560 nm におけるエタノール中の熱強度および非熱強度に依存する光学非線形性。 J. Opt. 社会午前。 B 38、1104–1111。 https://doi.org/10.1364/JOSAB.418635 (2021)。

記事 ADS Google Scholar

Hu, X.-B.、Dong, M.-X.、Zhu, Z.-H.、Gao, W. & Rosales-Guzmán, C. 光の構造はスペックルのサイズに影響しますか? 科学。 議員 10、199。https://doi.org/10.1038/s41598-019-56964-0 (2020)。

論文 ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Liberman, V.、Sworin, M.、Kingsborough, RP、Geurtsen, GP、Rothschild, M. 532 nm 照射プラズモニック ナノ粒子の非線形漂白、吸収、散乱。 J.Appl. 物理学。 113、053107。https://doi.org/10.1063/1.4790798 (2013)。

Sburlan、SE、Blanco、LA、Nieto-Vesperinas、M. ナノスケールの円柱と球のセットにおけるプラズモン励起。 物理学。 Rev. B 73、035403。https://doi.org/10.1103/PhysRevB.73.035403 (2006)。

Reyna, AS & de Araújo, CB 金属誘電体ナノ複合材料の高次非線形性。 参照:フォトニクスのための金属ナノ構造 (Kassab, LRP および de Araújo, CB 編)、61 ~ 86 ページ。 Ch. 4、(エルゼビア、2019)。

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A S. Reyna は、この研究の開発に提供されたインフラストラクチャについて Cid B. de Araújo 博士に感謝します。

国家科学技術開発評議会 (CNPq) - ユニバーサル 408016/2018-3; ペルナンブコ州科学技術財団 (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 および APQ-1006-1.05/21; 高等教育人材の改善のための調整(CAPES)。

工学物理学大学院プログラム、ペルナンブコ連邦農村大学カボ デ サント アゴスチーニョ学術ユニット、カボ デ サント アゴスチーニョ、ペルナンブコ、54518-430、ブラジル

マリアナ JB クリスピム、シセラ CS ペレイラ、マルティーヌ シェブロリエ、ラファエル A. デ オリベイラ、ウェリトン S. マーティンス & アルバート S. レイナ

材料科学大学院プログラム、ペルナンブコ連邦大学、レシフェ、ペルナンブコ、50740-560、ブラジル

ナタリア TC オリベイラ

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AS Reyna がこのプロジェクトを考案し、監修しました。 MJB Crispim と CCS Pereira は、実験セットアップの組み立て、測定、結果の分析などの実験作業を実施しました。 NTC オリベイラは、ナノマテリアルを合成し、特性評価を行いました。 著者全員が科学的な議論と原稿の準備に貢献しました。

アルバート・S・レイナへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

この記事の元のオンライン版が改訂されました。この記事の元のバージョンには、「資金調達」セクションに誤りがありました。 「国家科学技術開発評議会 (CNPq) - Universal 408016/2018-3; ペルナンブコ州科学技術支援財団 (FACEPE) - APQ-0962-1.05/21 および APQ-1006-1.05」と表示されます。 / 21; 高等教育職員の改善のための調整 (CAPES)。

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転載と許可

クリスピム、MJB、ペレイラ、CCS、オリベイラ、NTC 他散乱媒体の光学的非線形性を特徴付ける強度相関スキャン (IC スキャン) 技術。 Sci Rep 13、7239 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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受信日: 2023 年 1 月 6 日

受理日: 2023 年 5 月 2 日

公開日: 2023 年 5 月 4 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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