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Oct 24, 2023

超短光パルスが対称性を破り、コヒーレントフォノンの量子経路を開く

Gli atomi di un cristallo formano un reticolo regolare all'interno del quale possono muoversi piccoli atomi.

結晶内の原子は規則的な格子を形成し、その中で平衡位置からわずかな距離を移動できます。 このようなフォノン励起は量子状態によって表されます。 フォノン状態の重ね合わせにより、いわゆるフォノン波束が定義され、これは結晶内の原子の集合的なコヒーレント振動と関連しています。 コヒーレントフォノンは、フェムト秒光パルスによる結晶の励起によって生成され、励起された材料からの超短X線パルスの散乱によって空間的および時間的運動が追跡されます。 散乱 X 線のパターンから、原子の瞬間的な位置と原子間の距離が直接わかります。 このようなパターンのシーケンスにより、原子の動きの「動画」が提供されます。

コヒーレントフォノンの物理的特性は、同一の単位格子の周期的配置を表す結晶の対称性によって決定されます。 弱い光励起は結晶の対称性を変化させません。 この場合、すべての単位格子で同一の原子運動を持つコヒーレントなフォノンが励起されます（図1(c)の赤い単位格子と原子の変位を示す矢印）。 対照的に、強い光励起は結晶の対称性を破り、隣接する単位胞内の原子が異なる振動をする可能性があります [図1]。 1(d)]。 このメカニズムは他のフォノンにアクセスする可能性を秘めていますが、これまでのところ調査されていません。

ジャーナル Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303) では、ベルリンの Max-Born-Institute の研究者がデュイスブルク エッセン大学の研究者と協力して、は、一時的に対称性が破れた結晶内のコヒーレントフォノンを励起し、探査するための新しい概念を実証しました。 この概念の鍵は、典型的な結晶質半金属ビスマス (Bi) で示されているように、適切な光励起によって結晶の対称性を減少させることにあります。

Bi 内の電子の超高速中赤外励起により空間電荷分布が変化し、その結果、結晶の対称性が一時的に低下します。 対称性が低下すると、コヒーレントなフォノンを励起するための新しい量子経路が開かれます。 図 1 に示すように、対称性の減少により、単位胞サイズが 2 つの Bi 原子を含む赤色の骨格から 4 つの Bi 原子を含む青色の骨格へと 2 倍になります。 図1(c)に示す一方向の原子運動に加えて、4つのBi原子を含む単位格子により、図1(d)に示すように双方向の原子運動を伴うコヒーレントなフォノン波束が可能になります。

フェムト秒 X 線回折によって一時的な結晶構造を直接調べると、ピコ秒の時間スケールで持続する回折強度の振動が明らかになります (図 2)。 振動は、対称性が低下した結晶内のフォノン座標に沿ったコヒーレントな波束運動から発生します。 それらの周波数 2.6 THz は、低励起レベルでのフォノン振動の周波数とは異なります。 興味深いことに、この挙動は光ポンプフルエンスの閾値を超えてのみ発生し、光励起プロセスの高度に非線形、いわゆる非摂動的な特性を反映しています。

要約すると、光学的に誘起された対称性の破れにより、超短い時間スケールで結晶の励起スペクトルを変更することが可能になります。 これらの結果は、材料特性を一時的に操作し、光音響学や光スイッチングにおける新しい機能を実装する道を開く可能性があります。