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May 07, 2023

深い

Wright Publishing Center, Istituto di ricerca ottica di Changchun, Meccanica raffinata,

Light Publishing Center、長春光学研究所、精密機械物理学、CAS

画像: (a) DUV NLO 結晶の「玉ねぎの皮むき」スクリーニング フローチャート。 (b)、(c)、(d)、主要な基準座標 (I、II、III) と、「疑似」、「可能性」、および「有望な」DUV NLO 結晶の対応する構造。もっと見る

クレジット: Lei Kang、Zheshuai Lin 著

非線形光学は、現代の光学およびレーザー技術において重要な役割を果たしています。 非線形光学 (NLO) 技術は、レーザーの波長を延長する重要な手段です。 NLO結晶はNLO技術を実現するための基礎材料です。 波長が 200 nm より短い深紫外 (DUV) スペクトル領域では、NLO 結晶が高出力 DUV レーザー出力を実現するためのコアデバイスです。 結果として得られる DUV 全固体レーザーは、医療、微細加工、リソグラフィー、光化学、分光法、顕微鏡などの最先端の技術分野で重要な用途を持っています。 現在まで、KBe2BO3F2 (KBBF) 結晶は唯一の DUV NLO 結晶であり、物質世界を探索するための強力なツールを提供します。 しかし、その層状の性質により、大規模な単結晶 KBBF 結晶の成長は困難に直面しています。 さらに、DUV 科学の発展には、より高精度で高出力のレーザーのニーズを満たすために、より短い出力波長とより強力な NLO 効果を備えた DUV NLO 結晶が必要です。 したがって、結晶成長能力において KBBF に代わる、あるいは NLO 特性において KBBF を超える DUV NLO 結晶の研究を続けることは非常に重要です。

中国科学院物理化学技術研究所のLei Kang氏とZheshuai Lin氏は、Light Science & Application誌に掲載された新しい論文の中で、現在の実験的および理論的レビューを行うことにより、DUV NLO結晶の重要な性能基準と核となる概念基盤を明らかにした。進捗。 彼らはまた、第一原理法に基づくDUV NLOの「構造と特性の相関」の開発と、それがどのように関連材料への関心を引き起こしたか、またDUV NLO結晶の分野における将来の探査の方向性についても議論した。

主要な性能基準には、第 2 高調波発生 (SHG) 効果 dij、実効 SHG 係数 deff、UV 透過カットオフ波長 λUV および位相整合 (PM) カットオフ波長 λPM が含まれます。 過去 20 年間に、多数の化合物が合成され、特性評価が行われてきましたが、真に「有望な」DUV NLO 結晶はほとんどありません。 「有望な」基準を達成するには、「位相整合」と「効果的なSHG」という2つの中心的な概念を理解する必要があります。 に示した「玉ねぎの皮むき」の選別プロセスによると、図1、主要な性能基準の層ごとのスクリーニングとコア概念の段階的な導入を通じて、DUV NLO 結晶の理論的性能を効果的に評価できます。

多くの NLO 材料は DUV 領域では透明ですが、効果的な DUV PM 出力を達成することはできません。 これらは本質的に「疑似」DUV NLO 結晶です。 いくつかの結晶は DUV NLO 性能基準を満たしているように見えますが、実際の DUV コヒーレント変換能力は特に SHG にとって不十分です。 それらは基本的に「可能性のある」DUV NLO 結晶に属します。 現在、十分な SHG 変換効率を備えた効果的な DUV PM 出力を達成できるクリスタルのみが、「有望な」 DUV NLO クリスタルと呼ばれています。 DUV NLO 結晶の材料探査は、これらの厳密な概念と自己一貫した基準に依存する必要があることを強調しておく必要があります。 コンセプトを満たさない限り、厳密には DUV NLO クリスタルではありません。 基準を満たさないと、真に効率的な DUV コヒーレント出力を達成することはできません。

2013 年以前は、KBBF の DUV NLO 特性を超える可能性のある材料は発見されていませんでした。 KBBF を超えて DUV NLO パフォーマンスを改善し続けることは大きな課題です。 この課題に対処するために、DUV NLO 結晶の性能向上を促進するいくつかの設計戦略が提案されています。 高度な第一原理モデリングとシミュレーションを組み合わせることにより、一連の潜在的な DUV PM SHG 結晶が評価、設計、予測され、その一部は実験的に部分的に検証されました。

層間カチオンの調整: KBBF、RBBF、CBBF は類似した構造を持ち、同等の λUV と d22 を持ちます。 ただし、Δn が異なるため、それらの λPM は大きく異なります。 RBBF の λPM は KBBF より 13 nm レッドシフトしており、CBBF は有効な DUV SHG 出力を達成できなくなります。 この理由は、層間カチオン サイズ (図2a ）。 したがって、層間カチオンのサイズを合理的に調整することが、DUV NLO 性能を向上させる効果的な戦略となっています。 すべてのカチオンのポテンシャルを利用できれば、DUV NLO 性能がさらに向上し、KBBF 限界を突破できる可能性があります。 極端な設計戦略は、層間カチオンのサイズをゼロに縮小する、つまり層間カチオンを除去することで、DUV NLO の可能性を最大化することです。 このような理論的設計は、F ブリッジ接続された γ-Be2BO3F (図2b ）。 第一原理の結果は、より短い SHG 出力とより強力な SHG 効果が実際に達成されることを示しています。 層間カチオンを除去する別の設計戦略、すなわちファンデルワールス（vdW）結合を介する方法が提案されており、それに応じて一連の可能なDUV NLO構造が予測されています。 その中で、既存のベルボライト（Be2BO5H3、図2c) 理論的には KBBF に匹敵する DUV NLO 性能を実現でき、設計された PB3O6F2 と SiCO3F2 は KBBF を超える優れた DUV NLO 性能を実現できます。

アニオン基の拡張: 従来の DUV NLO 材料は、層状のフッ素ベースのボレートアニオン骨格が大きな複屈折に有利であり、フッ素ベースのボレートアニオン基が大きなバンドギャップに有利であるため、層状になっています。 この目的を達成するために、材料探査はホウ酸塩から炭酸塩アニオン基まで拡張されています (1)。KAlCO3F2 や vdW Be2CO3F2 は、KBBF よりも短い DUV SHG 限界と大きな SHG 効果を示すことができます (図3a ); (2) フッ素ベースからヒドロキシルベースのアニオン基、たとえばヒドロキシボレート SrB8O15H4 およびヒドロキシカーボネート LiZnCO3OH は、可能な DUV NLO 特性を示します (図3b)、および (3) 層状から鎖状のアニオン基、たとえばポリ(ジフルオロホスファゼン) (PNF2) は、KBBF よりも優れた DUV NLO 性能を持つと予測されます (図3c）。

つまり、提案された第一原理アプローチは、DUV NLO 結晶の特性を特徴付けるだけでなく、性能向上と材料設計のための洞察を提供する「構造特性相関」の法則を解明することもできます。 第一原理計算は DUV NLO 評価に重要な参考情報を提供しますが、最終的な性能決定には、理論的結果のみに依存するのではなく、大型結晶の厳密な光学特性評価も必要です。 高品質の大型単結晶は、NLO 結晶の基本かつ最終的な目的地です。 合理的な性能評価は、大型結晶成長前の NLO 結晶にとって重要なステップです。 理論的な適用可能性を認識することによってのみ、理論的な予測可能性を最大化することができます。 DUV NLO 結晶の設計と予測に第一原理法を使用することで、特に探査がボトルネックに直面した場合に、現在および将来の DUV NLO 材料探査のために、基礎となる「構造と特性の相関関係」が提案されます。 このレビューは、DUV NLO 性能の評価に重要な参考資料を提供し、DUV NLO 結晶の分野における概念の明確化と材料探査にプラスの影響を与えるでしょう。

光科学と応用

10.1038/s41377-022-00899-1

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